Стилями можно если шаблон не стандарный и там не указанны размеры картинки. В стандарном так:
<img itemprop="image" src="{$img_prod_dir}{$lang_iso}-default-large_default.jpg" id="bigpic" alt="" title="{$product->name|escape:'html':'UTF-8'}" width="{$largeSize.width}" height="{$largeSize.height}"/>
Менять нужно в админке размеры для "large".
Кеш чистил после изменений?